2006年夏窗，西甲豪门马竞官方宣布，球队以2000万欧元的身价从阿根廷独立队正式签下阿圭罗。虽然2000万欧元创造了床单军团的队史新纪录，但对于阿圭罗这样天赋异禀的球员而言，显然是让马竞捡了一个大便宜。在新赛季西甲首轮比赛中，阿圭罗在第67分钟首次代表马竞在正式比赛中登场。在之后的第三轮，阿圭罗首次代表马竞首发登场，并在次战收获床单军团的处子球。不过由于当时队内队长托雷斯的存在，阿圭罗并不是马竞的进攻第一选择。整个06到07赛季，阿圭罗在西甲联赛中保持全勤，个人收获6粒进球。

    07到08赛季，随着托雷斯的离队，阿圭罗与新加盟的迭戈·弗兰组成了全新的组合，自此阿圭罗进入高速成长的阶段。看看新赛季球队所取得的成绩，我们就能够明白阿圭罗是一名多么令人敬畏的天才球员。在当赛季欧联杯首比赛，阿圭罗便代表马竞上演梅开二度，尤其是西甲第26轮与巴萨的强强对话中，阿圭罗再度上演梅开二度，同时送出助攻并制造一粒点球，帮助球队在主场以4比2击败巴萨。整个07到08赛季，阿圭罗在各项赛事中为马竞出场50次，个人疯狂打入27粒进球并送出12次助攻。在帮助马竞取得西甲第四名，拿到阔别12年欧冠资格的同时，个人更是荣膺西甲最佳拉美球员、欧洲金童奖。

    时间来到08到09赛季，阿圭罗已经完全适应了马德里的生活以及马竞的比赛风格。阿圭罗在床单军团持续进步，让球队管理也意识到这位阿根廷少年就是能够帮助球队夺取胜利的非凡球员。在当赛季欧冠资格赛第三轮，阿圭罗上演两传一射，帮助球队在主场以4比0横扫德甲老牌豪门沙尔克04，强势晋级欧冠正赛。之后的欧冠小组赛首轮，阿圭罗迎来欧冠正赛处子秀，并再度上演梅开二度。回到西甲联赛第25轮，状态火热的阿圭罗第三次上演梅开二度，帮助球队在主场以4比3再度击败巴萨。整个08到09赛季，阿圭罗在各项赛事中为马竞出场47次，个人攻入21球，并有多达15个助攻。

    接下来的09到10赛季，这绝对算得上是马竞在本世纪头十年里表现最好的一个赛季，原因是床单军团在这个赛季夺得了自1996年以后球队首个欧联杯冠军，而在这一过程中，身为球队主力中锋的阿圭罗自然功不可没。在当赛季欧联杯决赛中，阿圭罗分别在第32分钟和加时赛中助攻弗兰破门，帮助球队以2比1战胜富勒姆，夺得改制后的首届欧联冠军。这场比赛也奠定了阿圭罗大场面先生的属性，随后不少关键比赛中他都能够展现出自己上佳的状态。整个赛季，阿圭罗在各项赛事中为马竞出场54次，个人打入19球并有12个助攻。

    如此出色的表现让赛季还没结束的各大豪门纷纷抛来橄榄枝。彼时，切尔西、曼联、皇马、巴萨等多家欧洲豪门都有意阿圭罗，其中切尔西更是拿出了一份超过4500万英镑的报价，但均被马竞一口拒绝。然而在2011年夏窗，由于觉得自己在马竞的荣誉有限，阿圭罗公开表达了离开马竞的意愿。为了让球队管理层松口，阿圭罗之后更是采用罢训的方式逼迫马竞允许自己离队。

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